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2020, 37(8):826-832.doi:10.13213/j.cnki.jeom.2020.19621

雙酚A及其類似物的環境分布和毒性效應研究進展


生態環境部南京環境科學研究所, 江蘇 南京 210042

收稿日期: 2019-09-10;  錄用日期:2020-05-14;  發布日期: 2020-09-07

基金項目: 中央級公益性科研院所基本科研業務專項(GYZX200102)

通信作者: 葛海虹, Email: [email protected]  

作者簡介: 顧杰(1993—),男,碩士,高級工程師; E-mail:[email protected]

利益沖突??無申報

雙酚A(BPA)是一種公認的環境內分泌干擾物,具有類雌激素效應,在工業上它被廣泛用來合成聚碳酸酯和環氧樹脂等材料。由于大量的研究證實了BPA的生物毒性作用,BPA的生產和使用受到嚴格限制,因此,一些BPA替代品如雙酚F、雙酚S和雙酚AF逐漸被開發出來且廣泛應用于各類消費產品中。隨著BPA及其類似物的大規模生產和使用,幾乎在所有的環境介質中和部分人體生物樣本中都能夠檢出BPA及其類似物。因此,這些新的替代品是否安全亟須研究。近些年,隨著研究的不斷深入,BPA類似物被證實對生物具有多種毒性效應。本文綜述了國內外BPA及其類似物的環境污染和人體暴露狀況,及其生物毒性效應,包括急性毒性、內分泌干擾、神經毒性、生殖與發育毒性、心血管毒性和細胞與基因毒性等方面,并對今后BPA類似物的研究方向進行了展望。

關鍵詞: 雙酚A;  雙酚類似物;  環境分布;  毒性效應 

雙酚A[2,2-bis(4-hydroxyphenyl)propane,BPA]是全球產量最高的化學品之一[1]。BPA被用于生產聚碳酸酯塑料和環氧樹脂以及許多消費品,例如食品容器、紙制品(如熱敏紙)、水管、玩具、醫療設備和電子產品等[2]。從2011年起,歐盟禁止生產含BPA的嬰兒奶瓶,BPA的生產和使用都有了嚴格的規定。由此,一些結構上類似于BPA的新型化學物被應用于制造聚碳酸酯塑料和環氧樹脂[3]。這些化學物質都具有兩種羥苯基的結構,只是羥苯基和碳橋上的取代基不同,其主要通過醛、酮與芳香烴或其衍生物縮合而成,這些化學物統稱為雙酚類似物[4]。目前研究中常見的雙酚類似物有雙酚AF[4,4'-(hexafluoroisopropylidene)diphenol,BPAF]、雙酚AP[4,4'-(1-phenylethylidene)bisphenol,BPAP]、雙酚B[2-bis(4-hydroxyphenyl)butane,BPB]、雙酚C[2,2-bis(4-hydroxy-3-methylphenyl)propane,BPC]、雙酚E(4,4'-ethylidenebisphenol,BPE)、雙酚F(4,4'-methylenediphenol,BPF)、雙酚P[4,4'-(1,4-phenylenediisopropylidene)bisphenol,BPP]、雙酚S(4-hydroxyphenyl sulfone,BPS)和雙酚Z(4,4'-cyclohexylidenebisphenol,BPZ)。表 1中列出了本文中涉及的BPA及其類似物的理化性質。

表1

文中出現的BPA及其主要類似物的理化性質[1,4]

Table1.

Physicochemical properties of BPA and its key analogues in this paper

近年來,雙酚類似物的產量持續增長,其應用領域也在不斷擴大[5]。例如BPF廣泛應用于涂料、清漆、襯里、黏合劑等塑料中[6]。BPS通常用于環氧樹脂膠、罐頭涂料和熱敏紙,以及在染料和鞣劑中作為添加劑[7]。BPAF是一類含氟化合物,目前主要作為交聯劑用于含氟橡膠的制造,并且在食品包裝、電子產品和光纖的制造中也廣泛使用[8]。BPAP主要用于化工合成工業中,是一種很重要的助燃劑和塑化劑,同時還用于橡膠、塑料的合成等[9]。本文概述了國內外雙酚類似物的環境污染狀況、人體暴露情況及其生物毒性效應,為深入研究雙酚類似物的生物毒性提供依據。

1   BPA及其類似物的環境暴露情況

截至2017年,我國是BPA產量最高的國家,總產量達到143萬t,約占全球總產量的20%,且呈逐年遞增趨勢[10]。同時,我國也是雙酚類似物需求量最大的國家之一。隨著BPA及其類似物的大規模生產,其應用領域也在不斷擴大。在生產和使用的過程中,BPA及其類似物容易釋放或者溶出進入環境,導致幾乎在所有的環境介質中都能夠檢測到BPA及其類似物,例如地表水[11-13]、飲用水[11]、沉積物[13]、污泥[14-15]、室內積塵[16]和環境生物[17-18]等。由于食物鏈富集或接觸暴露,在人體樣本中也檢測到了BPA及其類似物[19]。本文以BPA、BPAF、BPB、BPE、BPF和BPS六種典型的雙酚類似物為例,整理總結了2007—2019年國內外文獻報道的上述物質環境殘留狀況(表 2[1, 3, 11-18]。

表2

2007—2019年國內外文獻報道的環境中BPA及其類似物的殘留量[最小值~最大值(中位數)或均數]

Table2.

Residues of BPA and its analogues in the environment reported in domestic and foreign literature from 2007 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

研究顯示,我國水源水中的雙酚類似物的質量濃度(后稱:濃度)分別為:BPA(ND~34.9 ng·L-1),BPAF(ND~10.8ng·L-1),BPB(ND~14.3ng·L-1),BPE(ND~6.2ng·L-1),BPF(ND~12.6 ng·L-1)和BPS(ND~5.2 ng·L-1[11]。飲用水中檢測的濃度分別為:BPA(ND~6.5 ng·L-1),BPAF(ND~4.7ng·L-1),BPB(ND~3.2ng·L-1),BPE(ND~0.6ng·L-1),BPF(ND~0.9 ng·L-1)和BPS(ND~1.6 ng·L-1[11]。暴露評估結果顯示,雖然每日攝入量遠低于歐洲食品管理局建議的經口參考劑量[14],但是隨著環境中雙酚類似物暴露的日益嚴重,人群的暴露可能逐漸增加。2015年,中日美三國室內積塵中檢測發現,日本和美國雙酚系的檢出量明顯大于我國,但是檢出雙酚系類似物種類相同[16];同時,我國和美國的魚體樣本內檢測出相同數量級的雙酚類似物[17-18]。上述研究結果說明,目前我國雙酚類似物的污染情況呈現較為嚴重的態勢。

2   BPA及其類似物在人體中的暴露情況

BPA及其類似物不僅在環境介質中被廣泛檢出,還在一些日常接觸到的物品中也被大量檢出。例如BPF、BPB和BPS等BPA類似物在美國和中國地區采集的身體乳、洗發露、香皂等個人護理用品中檢出,檢出率在2.6%~13.4%,且總的BPA類似物的中值質量分數在6.0~7.7 ng·g-1[20]。此外,BPA及其類似物在塑料、紙制品等日用品中頻繁檢出,例如,李璐[21]在化妝品的塑料包裝中檢出了ng·g-1級別的BPA;Liao等[7]在熱敏票據、紙幣及傳單等16種紙制品中檢出BPS的幾何均數為0.181 mg·g-1。當塑料制品不完全聚合或暴露于高溫、堿性等環境中時,BPA及其類似物就會釋放或溶出,進入食物或環境中[22]。

由于BPA及其類似物在環境、日用品和食物中廣泛分布,人類可通過多種途徑觸暴露于BPA及其類似物??傮w來說,BPA及其類似物在人群的暴露研究結果較少,本文以BPA、BPAF、BPS和BPF為例,整理總結了2014—2019年國內外關于BPA及其類似物在人體內殘留的文獻資料(表 3[19-25]。

表3

2014—2019年國內外文獻報道中人體BPA及其類似物的殘留量[最小值~最大值(中位數)或均數]

Table3.

Residues of BPA and its analogues in human biological samples reported in domestic and foreign literature from 2014 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

研究表明,中國南京高淳區學齡前兒童尿樣中BPA、BPAF、BPF和BPS四種典型雙酚類似物總質量濃度為2~3113ng·L-1,其結果與我國深圳和廣州的3~11歲兒童相一致[19]。81名中國受試者的血漿中檢測出的雙酚系化合物以BPA、BPAF和BPS為主,質量濃度范圍分別為0.41~0.88、0.52~0.86、0.56~0.95 μg·L-1[23]。另有研究發現,在中國和法國女性母乳中均能夠檢測出BPA及其類似物的殘留[24-25]。上述研究結果提示,隨著BPA及其類似物使用量逐年增加[2],其環境及人體的殘留情況,可能會越來越嚴重。

3   生物毒性效應

3.1   急性毒性

研究者以斑馬魚胚胎為受試對象,開展了四種雙酚類似物(BPAF、BPA、BPF和BPS)的急性毒性研究。結果表明,斑馬魚胚胎孵化率72 h半數效應濃度(median effective concentration,EC50)分別為0.92、5.7、14、155 mg·L-1,同時急性毒性96 h半數致死濃度(median lethal concentration,LC50)分別為1.6、12、32、199 mg·L-1,提示四種雙酚類似物對斑馬魚胚胎急性毒性大小的順序為BPAF > BPA > BPF > BPS。在急性暴露于這四種雙酚化合物時,斑馬魚也出現了不同程度的心臟水腫、顱面畸形、脊髓畸形、顱出血和卵黃囊畸形等典型的致畸效應[26],其結果與任文娟等[27]的研究結果相一致。除了對斑馬魚產生毒性,BPA及其類似物對其他水生生物也有不利影響。Ti?ler等[28]研究了BPF和BPAF對細菌、藻類、甲殼動物和魚類胚胎的致死和亞致死效應,并與BPA的毒性效應進行了比較。結果表明,三種化合物中BPAF對大型蚤、斑馬魚和綠藻的毒性效應最強。此外,在體外實驗中,Feng等[29]使用人腎上腺皮質細胞(H295R)為模型比較了BPA、BPS、BPF和BPAF四種雙酚化合物對細胞毒性的影響,根據72 h LC50,化合物的毒性大小順序為BPAF > BPA> BPS > BPF。

3.2   內分泌干擾

BPA的內分泌干擾能力一直是研究的熱點,但關于BPA類似物內分泌干擾作用的體內研究資料有限,且大部分以斑馬魚為模型。Moreman等[26]首次使用斑馬魚胚胎和幼魚模型對BPA、BPS、BPF和BPAF的毒性和致畸作用進行了綜合分析,并使用雌激素響應的綠色熒光轉基因斑馬魚TG(Er:Gal4ff)(UAS:GFP)為模型對化合物雌激素效應進行了評價,結果表明四種雙酚類化合物均能誘導轉基因斑馬魚雌激素反應,雌激素效應相似,雌激素活性大小的排序為BPAF > BPA=BPF > BPS。此外,Rosenmai等[30]測定了BPB、BPE、BPF和BPS對雌激素和雄激素受體(ER和AR)活性的影響,結果表明,大多數雙酚類似物對雌激素活性的影響能力與BPA相似,除BPF和BPS外,BPAF、BPB和BPC具有類似或大于BPA的雌激素效應。以上結果進一步強調應關注BPA替代品使用的健康問題。

3.3   神經毒性

一些BPA及其類似物進入生物體內后,會產生神經毒性,抑制相關神經發育的基因。研究表明,當斑馬魚胚胎從受精后4 h(4 hours post fertilization,4 hpf)持續暴露于BPS(0、0.03、0.3、3.0 mg·L-1)至第6天,檢測斑馬魚幼魚的運動行為發現,0.3、3.0 mg·L-1 BPS處理組斑馬魚幼魚的運動距離和速度受到顯著抑制,提示產生神經毒性作用,其機制可能是BPS下調斑馬魚幼魚早期神經發育相關基因的表達和誘導氧化損傷,最后導致斑馬魚腦部神經細胞的凋亡[31]。這與BPAF和BPAP顯著抑制斑馬魚幼魚運動行為的結果是相一致的,同時熒光定量PCR和原位雜交結果都提示BPAF和BPAP的暴露能夠顯著抑制斑馬魚幼魚早期神經發育相關基因的表達[32]。此外,在體外研究中,Pang等[33]將小鼠海馬神經元細胞(HT22)暴露于不同濃度的BPA、BPS和BPB,結果發現BPA、BPS和BPB可增加HT22細胞的ROS水平、凋亡率、細胞膜的損傷和抑制細胞增殖,神經毒性的大小依次為BPB > BPA > BPS。其中BPS是神經毒性最低的化合物,可以建議作為塑料器皿生產中BPA的選擇性替代物。

3.4   生殖與發育毒性

任文娟等[27]采用8種BPA及其類似物對斑馬魚胚胎進行急性暴露,斑馬魚幼魚出現脊柱彎曲、心包水腫、卵黃囊腫、顱面畸形等不同程度的發育畸形情況。此外,斑馬魚胚胎連續暴露于不同濃度的BPS(0、0.1、1、10、100 μg·L-1)75 d后,100 μg·L-1 BPS暴露組雄性個體的體長和體重均下降,與對照組相比差異有統計學意義(P < 0.05),同時性腺指數降低(P < 0.05),受精卵孵化延遲和孵化率下降(P < 0.05)。上述結果表明,BPS對斑馬魚的生殖和發育有不利的影響[34]。Dong等[35]將斑馬魚的親代暴露于環境濃度的BPS和BPF,子代的免疫力下降,子代更容易受到病原體的侵襲。以上研究都提示,BPA及其類似物可能會產生生殖和發育毒性。

3.5   心血管毒性

劉盈禹等[36]綜述歸納了BPA及其代謝物能夠通過氧化應激反應損傷心肌細胞。此外,Cypher等[37]研究指出BPA暴露在正常含氧情況下對心血管影響很小,但在缺氧情況下會嚴重損傷心血管系統。除了BPA,最新研究也逐漸揭示其類似物具有相同的心血管毒性效應。Pal等[38]用成年大鼠為模型,30 d連續灌胃暴露BPS[30、60、120 mg·(kg·d)-1,以體重計]后,發現BPS劑量依賴性地降低了大鼠的紅細胞數、白細胞數、血紅蛋白濃度和凝血時間;BPS可劑量依賴性地提高血清天冬氨酸氨基轉移酶、丙氨酸氨基轉移酶和堿性磷酸酶活性;此外,所有BPS暴露組的血清鈣、膽紅素和尿素濃度均有升高。以上結果提示BPS可能損害了大鼠的血液功能,同時增加了心血管疾病風險。

3.6   細胞與基因毒性

已有研究報道了BPAF、BPAP、BPF、BPP和BPS的細胞毒性和遺傳毒性,其中一些類似物的遺傳毒性大于或類似于BPA。Audebert等[39]研究發現BPA和BPF的細胞毒性范圍相似,而BPF只對人肝癌細胞株(HepG2)有遺傳毒性。另一個研究中,0.1~10 μmol·L-1 BPA和BPS暴露24 h后,HepG2細胞出現明顯的DNA損傷,而BPF、BPAF和BPZ則未發現此效應[40]。同時BPA、BPF和BPAF的暴露降低了人外周血單核細胞(PBMCs)的存活率[41]。

綜上所述,大多數雙酚類似物具有與BPA相類似的毒性效應,BPA及其類似物產生毒性效應的相關機制也可能類似。一些雙酚類似物(BPAF、BPB和BPF)表現出與BPA相似甚至更強的毒性,對其作為BPA替代品的應用應該引起更多的關注。

4   小結與展望

近年來,隨著BPA的禁用和限用,BPA類似物的產量持續增長,應用領域不斷擴大,各類環境介質中如地表水、沉積物、食物中均普遍檢出BPA類似物,且污染程度已呈現較為嚴重的態勢,因此人類不可避免地暴露于BPA類似物。然而目前,對于BPA類似物的人群內外暴露特征尚缺乏系統了解,人群對于雙酚類似物的主要暴露途徑、暴露量及潛在的健康風險均不十分清楚,難以評估其健康危害,也無法提供針對性的風險防控措施。因此,系統研究BPA類似物在人群暴露介質中(如飲用水、空氣、室內灰塵、食物等)的含量,定量評估人群BPA類似物的內外暴露水平,解析其暴露來源,評估人群暴露潛在的健康風險,具有極其重要的意義。

在BPA類似物毒性研究方面,雖然已有的研究表明BPA類似物具有急性毒性、內分泌干擾效應、神經毒性、生殖與發育毒性、心血管毒性、細胞與基因毒性和潛在的致癌性等,但目前的研究多為高濃度(μg·L-1~mg·L-1級)的急性毒性實驗,所選擇的濃度范圍遠大于在環境介質中的實際濃度,無法準確評估BPA類似物進入環境后的真實危害。因此,今后的研究需要更多關注BPA類似物長期低劑量暴露及和其他污染物復合暴露的毒性效應,使研究結果更加符合實際環境的暴露情況。此外,BPA類似物神經毒性等方面的作用機制尚不十分清楚,所采用的傳統毒理學手段無法全面地在分子、基因水平闡述其作用機理。近年來逐步興起的代謝組學、轉錄組學等技術為毒性機理研究提供了良好的契機。因此,今后需從組學角度全面解析BPA類似物的毒性作用機制,為這些BPA類似物的安全性評價提供更多的毒理學資料。

在未來的生產生活中,BPA類似物的使用及排放量都將增加,生態環境和人群健康將進一步受到威脅。因此,在廣泛使用BPA類似物前,必須通過嚴格和科學的研究,以明確BPA類似物的排放對生態環境和人類健康可能造成的負面影響,特別是可能產生的毒性效應。

表1

文中出現的BPA及其主要類似物的理化性質[1,4]

Table 1

Physicochemical properties of BPA and its key analogues in this paper

表2

2007—2019年國內外文獻報道的環境中BPA及其類似物的殘留量[最小值~最大值(中位數)或均數]

Table 2

Residues of BPA and its analogues in the environment reported in domestic and foreign literature from 2007 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

表3

2014—2019年國內外文獻報道中人體BPA及其類似物的殘留量[最小值~最大值(中位數)或均數]

Table 3

Residues of BPA and its analogues in human biological samples reported in domestic and foreign literature from 2014 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

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[基金項目] 中央級公益性科研院所基本科研業務專項(GYZX200102)

[作者簡介]

[收稿日期] 2019-09-10

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雙酚A及其類似物的環境分布和毒性效應研究進展

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